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       能源危機、環境污染和淡水缺乏是地球上的關鍵問題。從鹽水中，特別是從含鹽的危險廢水中電解制氫，對環境和能源都具有重要意義，但由于能源成本高、腐蝕嚴重以及缺乏有效的電催化劑，仍然具有挑戰性。在此基礎上，提出了一種高效產氫與電氧化去除鹽水中乙醇胺污染物的新策略。為了實現這一目標，通過在交聯的3D碳納米管(CNTs)網絡中原位生長Ni@Ni₃S₂ 核殼納米顆粒，開發了一種活性和耐用的異質結構電催化劑，實現了高分散性和金屬性能，低填充密度，并豐富了暴露的活性位點，以促進快速電子/質量擴散。結合實驗結果，密度泛函理論研究表明，電解質離子與乙醇胺分子的協同吸附可以協同調節Ni@Ni₃S₂/CNTs表面催化活性中心的吸附/解吸性能，導致長期穩定的電催化效率乙醇胺氧化去除和低能量氫同時生產鹽水。
 

圖1 Ni@Ni₃S₂/CNTs納米異質結構電極在鹽水中低能耗析氫(陰極)與電催化去除乙醇胺污染物(陽極)電池中的原理圖。
 
 
圖2制備Ni@Ni₃S₂/CNTs納米異質結構的a,b) TEM, c) HRTEM, d,e) HAADF-STEM圖像;f) SAED模式;g) EDS元素線掃描，h,i) EDS元素映射圖像。
 
 
 
圖3制備Ni@Ni₃S₂/CNTs的 a) Ni K-edge XANES, b) FT-EXAFS，和c) WT-EXAFS光譜d)標準Ni(OH)₂和e) Ni箔;f) Ni@Ni₃S₂/CNTs的Ni 2p、g) S 2p和h) C 1s信號的高分辨率XPS光譜。
 
  
圖4。a)經Ni@Ni₃S₂/CNTs、Ni@Ni₃S₂mCNTs、Ni@Ni₃S₂或CNTs修飾的碳布陽極在0.5 m乙醇胺存在的1.0 m NaCl鹽水電解質中的LSV曲線;b)塔費爾斜率;c)在鹽水電解質中有無乙醇胺存在時，陽極電催化劑(Ni@Ni₃S₂/CNTs)的LSV曲線比較;d)固定電流密度下乙醇胺電氧化CP曲線;E)去除乙醇胺的量與反應時間和計算出的電子轉移數相關;f)當陰極HER與添加或不添加乙醇胺的陽極反應結合時，產生相同量的H₂ (1 mmol)氣體的能量成本。
 
  
圖5 乙醇胺鹽溶液電氧化20 h后陽極電解質的¹H和b) ¹³C NMR譜圖;c) ¹H和d) ¹³C NMR譜;e)乙醇胺降解率(%)和f) TOC去除率(%)與反應時間的函數關系;G)電氧化0、20、40、60和80 h后陽極電解質的照片;H)乙醇胺氧化的機理。
 
 
圖6 a)表面氧化/羥基化Ni₃S₂(110)的平板模型;b)氧化/羥基化Ni₃S₂(110)表面吸附電解質離子的平板模型;c)氧化/羥基化Ni₃S₂(110)表面吸附電解質離子的不同電荷密度。
 
  
圖7 a)與(b)對應的最有利路徑的優化結構;b)乙醇胺在氧化/羥基化Ni₃S₂(110)表面氧化時不考慮電解質離子吸附的能量分布;C)與(d)對應的主途徑結構優化;d)乙醇胺在氧化/羥基化Ni₃S₂(110)表面的電解質離子吸附能量分布。
  
       相關科研成果由深圳大學Xian-Zhu Fu等人于2021年發表在Small Methods (DOI: 10.1002/smtd.202101195)上。原文：Less-Energy Consumed Hydrogen Evolution Coupled with Electrocatalytic Removal of Ethanolamine Pollutant in Saline Water over Ni@Ni₃S₂/CNT Nano-Heterostructured Electrocatalysts。

轉自《石墨烯研究》公眾號