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       探索經(jīng)濟高效的氨硼烷(AB)脫氫催化劑是實現(xiàn)氫經(jīng)濟的迫切需要。過渡金屬氮化物(TMNs)在各種儲能/轉(zhuǎn)換系統(tǒng)中受到了廣泛關(guān)注，但在AB脫氫中的應(yīng)用研究卻很少。在此，我們提出了一種綠色的方法，將Co摻雜的氮化鎳納米顆粒錨定在雙金屬有機配合物中還原的氧化石墨烯納米片(rGO/ CoNi-N)上。結(jié)果表明，該催化劑具有優(yōu)異的AB脫氫催化性能，TOF值為126.0 min^-1，活化能(E_a)為32.8 kJ mol^-1，可與國內(nèi)外先進催化劑相媲美。基于實驗和理論研究，rGO/CoNi-N的顯著性能可以歸因于活性位點的充分暴露和良好的傳質(zhì)。值得注意的是，Co物種摻入Ni-N中可以調(diào)節(jié)電子態(tài)，使d帶中心上升，促進H₂O吸附，降低決速步驟步驟(H₂O解離)的能壘，從而大大促進AB水解。
 

圖1 rGO/CoNi-N納米復(fù)合材料的制備路線
 

圖2 rGO/CoNi-MOC前驅(qū)體的(a) SEM和(b,c) TEM圖像。(d) rGO/CoNi-N納米復(fù)合材料的SEM圖像，(e-h) TEM圖像，(i) HRTEM圖像和(j) EDX能譜
 
 
圖3 (a) rGO/CoNi(1:x)-MOC和(b) rGO/CoNi(1:x)-N的XRD譜圖。(c,d) rGO/Ni-N， (e,f) rGO/Co-N和(g,h) CoNi-N的透射電鏡圖像。
 

圖4 （a,b)在298k條件下，AB脫氫在不同催化劑上生成H₂。(c)對應(yīng)的TOF值。
 

圖5 DFT計算 (a) Ni₃N(110)和Co-Ni₃N (110) 的d軌道DOS， (b) Ni₃N(111)和Co-Ni₃N(111)的d軌道DOS。(c)水在不同模型表面的吸附結(jié)構(gòu)。(d) H₂O吸附能(Eads(H₂O))和(e) H₂O在Ni₃N(110)、Co-Ni₃N(110)、Ni₃N(111)和Co-Ni₃N(111)表面解離的能量分布。
 
       相關(guān)科研成果由中山大學(xué)Ping Li和北京交通大學(xué)Yu Yu等人于2021年發(fā)表在Applied Catalysis B: Environmental（https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120523）上。原文：Architecture control and electronic structure engineering over Ni-based
nitride nanocomposite for boosting ammonia borane dehydrogenation。

轉(zhuǎn)自《石墨烯雜志》公眾號