在這項工作中，通過使用密度泛函理論（DFT），探索了鎳基催化劑作為ORR和OER催化劑時的反應機制。反應機制涉及到四配位和三配位Ni-N-C構型（石墨烯基底上，Ni-N-C-gra），還探索了OH配體結合能對Ni-N-C-gra在ORR和 OER反應的影響。通過模擬，證實了Ni原子附近的N和C配位環境的強烈影響，以及OH配體親和性， Ni基催化劑體系的整體雙功能性質。詳細分析后，四配位NiC4表現出優異的雙功能催化活性（η
ORR= 0.48 V，η
OER= 0.40 V）， NiN3，NiN2C和NiNC2也具有出色的OER催化性能（η
OER= 0.23、0.20和0.42 V）。分析OH配體效應后，發現Ni(OH)N3，Ni(OH)NC2和Ni(OH)C3具有有效的ORR催化性能（η
ORR= 0.45、0.43和0.42 V）。研究計算表明，N和C共配位環境顯著增強了Ni的雙功能活性，因此在催化劑合成過程中調節碳和氮的含量是非常重要的。
Figure 1.（a）NiN4，（b）NiN3C，（c）NiN2C2-p，（d）NiN2C2-h，（e）NiN2C2-o，（f）NiNC3，（g）NiC4，（h）NiN3，（i）NiN2C，（j）NiNC2，（k）NiC3的最優幾何形狀。 灰色代表C原子，深藍色代表N原子，淺藍色代表Ni原子。
Figure 2. 各種類型的Ni-N-C-gra的部分態密度（PDOS），包括Ni-3d，C-2p和N-2p軌道。費米能級設置為零。
Figure 3. （a）三配位Ni-N-C-gra的可能ORR反應路徑，（b）三配位Ni-N-C-gra在平衡電勢下用于ORR的自由能圖。
Figure 4. 不同類型Ni-N-C-gra催化劑（包括羥基改性的Ni-N-C-gra）的ORR和OER催化活性火山圖。
該研究工作由江西理工大學Tongxiang Liang課題組于2020年發表在 Journal of Materials Chemistry A期刊上。原文：Exploring the oxygen electrode bi-functional activity of Ni-N-C doped graphene system with N, C co-ordinations and OH ligand effects。
摘自《石墨烯雜志》公眾號：
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